Fue miembro fundador y bajista de la banda pop Frankie Goes To Holywood, de éxito en los años 80 con temas como ‘Relax’, ‘Two tribes’ y ‘The Power of love’, de los que Mark fue coautor. La banda se separó en 1987 y posteriormente O’Toole fue miembro de la banda rock Trapped By Mormons. En 2004 y 2005 Mark participó en sendas reuniones de antiguos miembros de FGTH para una serie de conciertos en festivales europeos. Aunque hubo proyectos de nuevo álbum y más conciertos en 2007, éstos se cancelaron.